A Legnagyobb Magyar egykori otthona, a korai klasszicista stílusú nagycenki Széchényi-kastély a Széchenyi István Emlékmúzeum kiállításainak ad otthont.

Széchényi Antal 1741-ben a birtokok központját Kiscenkre helyezte át, ahol feleségével, Barkóczy Zsuzsannával a központhoz méltó kastélyt építtetett.

Az erkély felett körbefutó dombormű díszeken puttók mutatják be a család katonai szerepvállalását (oldalt balra) és tudománypártoló tevékenységét. A középső fríz jobboldalán a Széchényi-címer mellett szalagon a MDCCL évszám látható. Fent a timpanonban a Széchényi és a Barkóczy egyesített családi címer található. Az építkezés és a park rendezése, a híres hársfasor telepítése az 1750-es évek elejére fejeződött be.

A birtokok örököse Széchenyi Antal halála után unokaöccse, Széchényi Ferenc 1783-ban költözött a cenki kastélyba, ahol új otthonát rendezte be. A kastélyt Ringer József soproni építésszel építette át. A park kialakításában is változás történt, a barokk geometrikus és szimmetrikus elrendezését felváltotta a kor divatja szerinti angol kert, megépült a parkot övező kerítés és a bejárat mellett a két pandúrház.

Széchényi Ferenc halála után a legkisebb fiú, Széchenyi István egykori otthona lett. Az ifjú gróf Hild Ferdinánd soproni építésszel újíttatta és építtette át kastélyát saját igényeinek megfelelően. Tőle idősebb fia, Béla örökölte. A kastély az ő halála, 1920 után a Széchényi-család birtokában volt 1945-ig.

A kastély a háború során nem sérült, de később az elhagyott, gazdátlan kastély az enyészet martaléka lett. A kastély szomorú sorsára az 1950-es évek végén figyeltek fel, és ekkor született az a döntés, hogy a Legnagyobb Magyar egykori otthonát meg kell óvni. Így elsőnek tető került az átázott falakra az 1960-as évek elejére. Ezt követték a belső felújítási munkálatok.

1973. szeptember 21-én nyílt meg a Széchenyi István Emlékmúzeum, az épületegyüttes középső, úgynevezett „Öregkastély” részében, mint a Soproni Liszt Ferenc Múzeum kiállítóhelye. A felújítási munkálatok nem fejeződtek be ezzel a nagycenki kastélyban. A következő ütemben a kastélyegyüttes keleti szárnya, az egykori istállók felújítása fejeződött be 1976-ra. 1985-ben a kiállítás területe bővült, amikor Széchenyi István igényei szerint kialakított egykori lakószárnyának felújítása fejeződött be. Ebben, az azóta „Széchenyi-szárny”-nak nevezett épületrészben kapott helyet az Országos Műszaki Múzeum kiállítása, amely a magyar ipar fejlődését mutatja be Széchenyi Istvántól a 20. század elejéig.

A kiállítás 1991-ben Széchenyi István születésének 200. évfordulójára újult meg, ekkor önálló múzeumi státuszt is kapott. 2007-ben ismét a Soproni Múzeum kiállító helye lett, majd 2012. decemberétől a Nemzeti Múzeumhoz került. A kiállítás újra rendezésére 2014-ben került sor. 2014 novemberétől az Eszterháza Kulturális, Kutató- és Fesztiválközpont vette át a Széchenyi István Emlékmúzeum irányítását.